复杂过渡金属氧化物的电阻开关行为研究

【摘要】在一些金属／绝缘体／金属的三明治结构组成的电阻式随机存储器(RRAM)中,人们只需通过不同电场脉冲就能控制器件的非挥发性状态(高阻态或者低阻态)。RRAM器件具有结构简单、功耗低、速度高、集成密度高等优良性能,受到越来越多的关注,被认为是下一代新型非挥发性存储器的强有力候选者之一。然而,目前这类器件因电阻开关存储机制不够清晰,以及性能不够稳定等原因,还无法得到大规模的应用。因此,继续研究电阻开关存储机制以寻找高性能RRAM器件材料已成为当前重要的研究课题之一。过渡金属氧化物材料往往是强关联电子系统,有着丰富而奇特的物理性质,是高性能RRAM研究中重要的选择材料之一。本论文从不同角度研究了庞磁电阻锰氧化物和掺杂铁电氧化物的电阻开关性能及其产生机制,具体的内容安排如下：第一章我们简述了RRAM研究的背景和最新进展。首先简述了几种基于电阻的新型非挥发性存储器,然后重点介绍了RRAM的工作方式、结构与集成、物理机制、以及材料体系,最后简要介绍了钙钛矿锰氧化物与电阻开关效应相关的最新物理进展。第二章研究了锰氧化物La0.5Ca0.5Mn0.95Fe0.05O3和La0.225Pr0.4Ca0.375MnO3等多晶块体样品的电阻开关和弛豫行为。在周期电流脉冲的作用下,这两系统都显示了过调(overshooting)的弛豫现象。对于La0.225Pr0.4Ca0.375MnO3不同电流脉冲可以使样品在多种非挥发性电阻状态问进行稳定的可逆转换。实验表明,这种多电阻态的可逆转换现象并非完全由电荷有序绝缘相(COI)变为铁磁金属相(FMM)导致的,而是在焦耳热的辅助作用下,由包含有FMM、COI和其它相共存的电子相分离态重新组合的结果。第三章我们设计了特殊的温度和磁场循环实验来研究La0.225Pr0.4Ca0.37sMnO3中电子相分离态的演化行为。实验表明,低温下电子相分离态能够被温度和磁场循环来控制。令人惊讶的是,高温下具有较大磁性背景的初始态反而阻碍了低温下FMM相的生长。由此,我们推断系统必须有两个以上的共存相参与了一级相变,并且低温下FMM相也很有可能源于高温的电荷无序绝缘(CDI)相。另外,系统内部的应力场被认为是控制FMM畴成核与生长的重要原因。第四章我们研究了室温下Pt/YMn1-δO3/Pt和Au/BaTi0.95Co0.05O3/Pt等RRAM器件的单极电阻开关性能及其产生机制。它们都具有性能良好的单极电阻开关行为。高阻态(HRS)与低阻态(LRS)的电阻比例大于104倍,保持时间超过105s。对于Au/BaTi0.95Co0.05O3/Pt器件,连续SET-RESET循环次数远超过105次,而且电阻开关SET和RESET操作所需的时间分别小于10ns和70ns,具有非常大的潜在应用价值。研究表明,电阻开关效应起源于两个过程的共同作用,即电场作用下氧空位／离子的电迁移形成导电细丝,以及焦耳热引起的氧空位／离子热扩散溶解导电细丝。实验还表明,电阻开关效应很可能发生在激活绝缘层中,并且,由掺杂引起的局部巡游电子、易变价的金属离子、以及有足够高密度的氧空位浓度等因素都将有助于触发局部区域稳定的金属-绝缘体相变。第五章是本论文的总结与对下一步研究工作的展望。
【作者】颜志波；
【导师】刘俊明；
【作者基本信息】南京大学，凝聚态物理学（专业学位），2011，博士
【关键词】存储器；RRAM；电阻开关；电子相分离；过渡金属氧化物；锰氧化物；铁电氧化物；电阻弛豫；

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